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碳十四 (Radiocarbon)

环境14C技术与应用

主要研究人员:张干,朱三元,成志能,钟广财,李军,刘俊文,张向云,姜懿珊,莫扬之,苏涛,孙悦,徐步青

地球上的放射性碳同位素(14C)主要有两个来源,一是宇宙射线下由14N同位素在大气中生成(图1),二是以1960-1970年代为高峰的人类核试验产生的14C在大气中的衰变遗存。二者相互叠加,构成现时大气14C的背景丰度(“现代碳”,Contemporary carbon)。由于核爆高峰期渐行渐远,大气“现代碳”的14C丰度正处于持续衰减中(图2)。

14C具有5730年的半衰期,衰变产物为14N(图1)。因此,源于石油、煤等化石燃料(经上亿年衰变)燃烧的C将不具有放射性(“死碳”);而源于生物质排放及燃烧的碳,将具有与同期大气相近的“现代碳”14C同位素丰度(图2)。故而,利用14C技术,可有效判识“死碳”和“现代碳”对有机质的相对贡献比例,提供其来源信息。

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图1 天然14C的生成和环境命运 (Libby, 1949, Science。Libby因14C工作获Nobel奖)

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图2 不同地表植被(当年生、10年生)、微生物和土壤有机质(SOM)14C丰度的时间变化(Trumbore, 2009, Annu. Rev. Earth Planet. Sci.)

依托有机地球化学国家重点实验室的14C专用加速器质谱(AMS),研究组致力于建立较为完善的AMS-14C分析前处理方法和装置,并将其应用于大气气溶胶、沉积碳埋藏、土壤碳动态等研究领域。目前已建立的技术系统如:

(1)基于热化学原理的两阶段加热气溶胶OC/EC分离-捕集系统(图3,Zhang Yanlin et al., NIMB, 2010; Liu Di et al., 2013, ES&T),经石墨化制靶,以固体源AMS测定14C丰度;

(2)基于OC/EC商用分析仪(Sunrise TOT)的微量样品OC/EC分离制备系统(图4,参考Zhang Yanlin et al., 2012, ACP),用于对气溶胶中的有机质进行分离,并作为CO2收集,以气体源AMS测定14C丰度;

(3)基于催化加氢技术(hydropyrolysis)的有机碳、黑碳(OC-BC)分离方法和装置(图5)。

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图3 基于热化学的两阶段气溶胶OC、EC分离制备系统。Zhang YL, 2010, NIMB; Liu D, 2013, ES&T.

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图4 基于商用OC/EC (TOT)分析仪改装的微量样本OC、EC分离制备与AMS气体源14C测定技术。参考Zhang YL 2012, ACP.

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图5 催化加氢装置。

在此研究方向,我们与瑞士Bern大学Sonka Szidat研究组、瑞典斯德尔摩大学Orjan Gustufsson研究组具合作关系和人员交流。

从2015年开始,受国家基金重点、面上项目和广州市有关项目的支持,相关的方法和技术正/将分别用于以下研究:(1)中南半岛生物质燃烧污染排放;(2)珠江三角洲/广州市灰霾的物质示踪和源解析;(3)河口/海岸带沉积碳埋藏与碳循环过程;(4)森林土壤碳动态。

目前,张向云正完善催化化加氢分离OC/BC的方法;姜懿珊正应用PLFA的单体14C信息,探讨森林土壤碳动态;莫扬之在探索以14C示踪气溶胶中棕碳(BrC)吸光组分的来源;苏涛探讨以14C对气溶胶PMF源解析结果进行制约;徐步青开始研发大气中多元酸(草酸等)的单体化合物分离与14C测定方法;孙悦正建立基于苯多酸(BPCA)的黑炭(BC)和水溶黑炭(DBC)的14C测定技术。